嘉靖十四年（1535年），卡蒂亞再次奉法國國王之命遠航北美洲。
這次，卡蒂亞打算進入聖勞倫斯河，去看看究竟不能不到達太平洋。於是，他到了進入了聖勞倫斯灣後，進入了聖勞倫斯河。進入河口不遠，發現有一條河流從西北方向匯入聖勞倫斯河。卡蒂亞在河口登陸後，問土著人，這裡是什麼地方？這條河叫什麼名字？
土著人告訴卡蒂亞，這裡是“塔杜薩克（Tadoussac）”，這條河叫“薩格奈河（Saguenay River）”。
卡蒂亞溯河而上約160公里後，發現有個湖泊，薩格奈河就發源於該湖泊。他將湖泊命名為“聖讓湖（Lac Saint Jean）”。卡蒂亞在湖泊周圍四處搜尋一陣後，沒發現有金銀財寶，就退回了聖勞倫斯河，繼續前行約150公里後，發現河道變窄了，河中心還有個島嶼。他將島嶼以國王的名字命名為“聖弗朗索瓦島（Saint Francois Island）”。
聖弗朗索瓦島，長約32公里，寬約8公里，面積約115平方公里，島上最高點海拔約150米，覆蓋著茂密的森林，生活著土著人邁克麥克人。
卡蒂亞登陸聖弗朗索瓦島後，征服了島上的土著人。他指著西部廣大的地區，問土著人酋長，那裡是什麼地方？
土著人酋長告訴卡蒂亞，那裡是“卡納塔（Kanata）”。在土著語中，“Kanata”實為“村莊”之意。
卡蒂亞聽後，便將聖勞倫斯河沿岸地區都稱為“加拿大（Canada）”。他決定在島上建一個堡壘，把這個堡壘也以國王的名字命名為“聖弗朗索瓦（Saint Francois）”。建堡壘期間，卡蒂亞逼迫島上的土著人交出黃金、白銀。土著人酋長告訴卡蒂亞，他們沒有黃金、白銀，值錢的東西只有熊皮、狼皮、貂皮、海獺皮等。卡蒂亞在島上搜查一遍後，確實沒找到黃金、白銀，心想能得到動物皮毛也不錯，就將島上土著人手中的皮毛搜刮一空。他為了今後能持久地得到皮毛，就綁架了土著人酋長的2個兒子。
“聖弗朗索瓦城堡”建成後，卡蒂亞率部離開聖弗朗索瓦島，繼續前行，發現河道突然從5公里變為了1公里寬。他率部登陸後，問土著人，這裡是什麼地方？土著人告訴卡蒂亞，這裡是“魁北克（Quebec）”，意為“河道變窄的地方”。卡蒂亞在魁北克劫掠一番後，溯水而上，沿途他看到有很多土著人的村莊。
從“魁北克”上行約115公里後，卡蒂亞發現有三條支流從北部匯入聖勞倫斯河。他率部進入這三條河後，發現河口的三條河其實屬於同一條支流，流到河口後被三個島嶼分成了3條汊河。卡蒂亞將聖勞倫斯河的這條支流命名為“聖馬瑞斯河（Saint Maurice River）”，將河口所在地稱為“三河（Trois-Rivieres）”，將河口的三個島嶼分別命名為“卡龍島（Caron Island）”、“聖昆廷島（Saint Quentin Island）”、“聖克里斯托弗島（Saint Christophe Island）”。
卡蒂亞征服了“三河”附近的土著人後，率部繼續溯聖勞倫斯河而上，行駛約160公里後，看到河心有個島，他率部登陸征服了島上的土著人後，宣佈這裡的土地為法國所有，將登陸的河心島命名為“蒙特利爾島（Montreal Island）”，將蒙特利爾島北部的河流命名為“普賴裡河（Riviere des Prairies）”，並在島上建“蒙特利爾城堡”。
蒙特利爾島，長約50公里，寬在5-16公里之間，面積約470平方公里，島上最高點蒙特利爾山海拔約180米，島上長滿著樹木，生活著印第安霍切里加人，以農墾、漁獵為生，種植的農作物主要是玉米、南瓜和豆類作物。
蒙特利爾城堡建成後，已快入冬。此時，卡蒂亞的手下因長期航行，缺乏維生素，得了壞血病，有些士兵甚至死了。幸虧島上的土著人知道怎麼對付這種病，他們告訴卡蒂亞，用柏樹葉泡水喝就能治這個病。卡蒂亞聽從了這個意見，船員們獲救了。經過這一番折騰，卡蒂亞趁冰凍前，退出了聖勞倫斯河，經卡波特海峽、紐芬蘭島南部回法國，回國途中發現了一個群島，他將這個群島命名為“聖皮埃爾和密克隆群島（Saint Pierre and Miquelon Islands）”。
聖皮埃爾和密克隆群島由聖皮埃爾、密克隆、朗格拉德等8個島嶼組成，面積約240平方公里，最高海拔約240米。
由於卡蒂亞連續兩次的航行，既沒有找到通往太平洋的航道，也沒找到黃金、白銀，法國國王弗朗索瓦對卡蒂亞有點失望了。卡蒂亞就向弗朗索瓦吹噓，在“加拿大”有大量的黃金、白銀，懇求國王再給他一次機會。國王終於被他說服，同意他再去遠航一次。
嘉靖二十年（1541年），卡蒂亞帶著遠征隊再次出發。這次隨行的有5艘艦船，還有幾百名居住在法國的巴克斯人。
他們到達聖勞倫斯河河口後，卡蒂亞將一部分移民安置在了聖弗朗索瓦島，讓他們在島上伐木、捕魚。這批移民在軍隊的支援下，與土著人爭奪土地，過了沒多久，島上的土著人全被殺光了。到了本世紀初，島上的樹木全部被砍光，來自法國的移民開始在島上種植糧食。崇禎九年（1636年），法國人就將“聖弗朗索瓦島”改名為“巴克斯島（Basque Island）”（注：17世紀末，又改名為“奧爾良島（Orleans Island）”，1763年被英國人佔領）。
卡蒂亞帶著餘下的移民來到了蒙特利爾島。島上的土著人被迫讓出土地，讓外來的移民耕作。當初拯救了卡蒂亞手下的土著人，最終淪為了法國人的奴隸。
卡蒂亞向土著人打聽，附近有沒有金黃色的寶物？
土著人就告訴卡蒂亞，在北部的薩格奈河有你需要的金黃色寶物。
卡蒂亞一聽薩格奈河就有寶物，忙帶著部下回到塔杜薩克。他進入薩格奈河後，心想老子上次來的時候，你們死也不肯告訴我這裡有寶物，這次可不能輕饒了你們，於是一遍殺戮，一邊追問寶物的下落。土著人被殺怕了，不得不帶著卡蒂亞來到一座山下，指著山坡上黃燦燦的東西，告訴卡蒂亞，這就是你要的寶物。
卡蒂亞見到滿坡都是“金子”後，欣喜若狂，趕緊令土著人幫他開採礦石。土著人拿著法國人提供的鐵鍬，一邊挖礦石，一邊想這些鐵鍬比我們的石鎬順手多了。
卡蒂亞裝滿了5船礦石後，回到了法國。法國人得知他帶了5船黃金回來後，也歡呼雀躍，紛紛來到碼頭迎接他。
誰知經化驗，卡蒂亞帶回來的5船“黃金”只是普通的銅和黃鐵礦礦石。
憤怒的弗朗索瓦一世得知訊息後，大發雷霆，不再對卡蒂亞抱有任何期待了，禁止他出海遠航。卡蒂亞只得默默地回到老家。
嘉靖三十六年（1557年），卡蒂亞在家鄉病死。
萬曆十一年（1583年），英國人漢弗萊·吉爾伯特（Humphrey Gilbert）在紐芬蘭島的聖約翰（Saint John）建立了定居點，並把聖約翰改名為“聖約翰斯（Saint John’s）”，宣佈紐芬蘭島為英國殖民地。
法國人得知英國人在紐芬蘭島建立定居點後，也趕緊派人佔據了紐芬蘭島西南部的聖皮埃爾和密克隆群島（Saint Pierre and Miquelon Islands）、西部的斯蒂芬維爾（Stephenville）。
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